自らが育った501機関から独立を果たし軍内部での自由を得た草薙素子。しかし自立を後押しした荒巻の薦めにも関わらず自身の部隊の結成を先送りしていた。 そのさなか、何者かによるロジコマへのハッキングが発生。 調査のためにロジコマを移送する草薙は武装集団に襲撃される。そこには、「眠らない眼」を持つ元陸軍空挺特科第一のバトー、ネットの情報解析を得意とする元陸軍情報部のイシカワ、特殊工作と電子戦のスキルを持つ同じく元陸軍空挺特科第一のボーマがいた。 都市交通網を混乱させてまで執拗に草薙を攻撃する武装集団。対する草薙は陸軍警察の潜入捜査員パズと海兵隊のエース・スナイパーのサイトーをスカウトし反撃に出る。
ARUS大統領とドルシア総統の会合場所では101人評議会というマギウスの集団がおり、アマデウスは彼らへの裏切り行為を指摘され、体を乗っ取られてしまう。同じ頃、モジュール77を巡る戦闘も佳境を迎え、ヴァルヴレイヴIIを奪取したカインらドルシア軍は撤退する。それから2ヶ月後、月に辿り着いたショーコ達は新生ジオール政府を正式に立ち上げ、他国との交渉を始めていたが、社会人として実務経験のない彼女らは、国家の実務関係の権利をことごとくARUSに握られてしまう。それと同時に、ヴァルヴレイヴという強力な兵器を持ちながらも、外交面では弱腰であるという新生ジオールの弱点も明らかとなった。 また、マギウスの発作に苦しむハルトは、「神憑き」の秘密を解くために自ら人体実験を申し出た。その結果、ヴァルヴレイヴの稼動にはルーンが必要であり、それは人間を襲うことでしか効率的な摂取ができないことを知り、エルエルフと「これからはエルエルフだけを襲う」という、定期的なルーン供給のための契約を結ぶ。 その後、エルエルフの提案により、5機のヴァルヴレイヴは新生ジオールの軍事力を世界に見せつけるべく、地球への威力偵察に出発する。その旅には、ヴァルヴレイヴ制作者のジオール人に会い、マギウスの呪いを断ち切る方法を探るという目的もあった。ハルトは自分と同じ「呪い」の犠牲者が出ないよう、目的を果たした後に全てのヴァルヴレイヴを破壊するという強い決意を持って地球へ向かう。 ジオール領へ降下するため、ハルト達は宇宙ステーションで降下用シャトルを借り、ホロリングを使って地球へ降りようとする。しかし、サトミが原因でシャトルの通信周波数をドルシア軍に探知され、降下中に攻撃を受けてしまう。ハルト達は急いで出撃するが、イデアールの改良機と大気圏の摩擦熱による相乗効果で急激にオーバーヒートする状況に苦戦する。ヴァルヴレイヴVIの援護とヴァルヴレイヴIの新装備「インパクト・ブースター」のおかげで敵を撃退するも、彼らを助けるために降下進路上から外れたシャトルは、ドルシア領内へと着陸する。
第四次非核大战一年后的2027 年,在还留有战争痕迹的新滨市,发生一起疑似收贿的军人遭到枪杀的案件。雨幕中,公安‧荒卷大辅为了找寻军人的电子脑而潜入墓地,却遭到想证明上司清白的草薙素子持枪抵住身后。但是,追查这起案件的并非只有草薙一人,拥有「不眠之眼」的巴特怀疑她就是爆破杀伤事件的犯人,因而紧咬着不放;以及正持续追查枪击案与娼妓命案间共通点的新滨县的刑警‧德古沙。此外,「501 机关」的徕津中佐也正注视着草薙的行动。为了寻找自身的未来与理想,草薙的本能将自此觉醒(ARISE)……。